影片以一组警察局的黑白档案照片开始。那是美国30年代大萧条时期一对银行抢劫犯邦妮和克莱德的照片。
邦妮是得克萨斯州西达拉斯的女招待，喜欢写几句诗，自我陶醉，充满幻想。她初次看见克莱德时，他正打算偷她母亲的车。他满不在乎，无所顾虑的作风一下子就吸引了她。克莱德毫不掩饰地告诉她，他因持枪行劫入过狱，为了逃避劳动，砍掉了自己两个脚趾。他在她面前逞英雄，大摇大摆进一家店铺抢衣物，向天开了一枪，然后随手偷了一辆车带邦妮进城。克莱德成丁邦妮心目中的英雄。在汽车上她迫不及待地向他表示爱意，但克莱德毫无反应。
他们闯入一间空农舍。克莱德教邦妮开枪。农场原来的主人哈里斯一家来向他们的老家告别——由于没有如期付款，农场已被银行没收。克莱德气愤地向写着“不得入内”字样的告示牌开了一枪，哈里斯也用他的枪打碎几块玻璃泄愤。分手时克莱德对哈里斯说：“我们要抢银行。”
第一次抢银行，克莱德有点紧张。汽车开到州农业银行门口。银行里冷冷清清。克莱德佯装取款。出纳员说，银行三周前就停业了，根本没有钱。克莱德大感意外。为了在邦妮面前好作交代，他强迫出纳员到门口亲自对邦妮说明情况，并悻悻地开枪把银行的玻璃窗打碎。邦妮忍不住哈哈大笑。
克莱德又进一家店铺抢食物。不料卖肉的突然举刀从后面砍来，克莱德大吃一惊，打伤卖肉的之后赶快逃跑。在车上他惊魂未定地对邦妮说：“他为什么要砍我呢?其实我并不想伤害他。”卖肉的住进医院。警察让他看一叠通缉犯的照片，从中他认出了克莱德。
邦妮和克莱德到汽车加油站。站上青工莫斯得知他们要抢银行，也想入伙。为表示自己有胆量，莫斯取走了钱柜里的钞票。晚间，三人投宿汽车旅馆。邦妮期待克莱德有所表示，但克莱德却装睡，大声打鼾。
他们决定抢劫明科拉银行。邦妮和克莱德进银行抢钱，莫斯在车上接应。可是当二人抢了钱跑出银行时，却因为莫斯把车停到了停车处一时倒不出车而得不到及时接应。银行职员追出门来。一个职员扑到汽车引擎的盖子上，克莱德慌忙向他开枪。一枪正好打在他的脸上。
三人躲进电影院，电影院正上映着1933年的歌舞片《掘金女郎》。克莱德心神不定，痛骂莫斯误事，害得他打死了人。可是邦妮却全神贯注地听琴吉·罗杰斯的歌《我们在钱堆里》。回到汽车旅馆，克莱德劝邦妮暂时先回家躲躲，邦妮不肯。她的真情打动了克莱德，他主动对她爱抚，但又力不从心。
克莱德的哥哥嫂嫂巴克和勃朗绮来到，全家合影留念。邦妮和克莱德拍了一张拿枪的相片。克莱德告诉巴克他们抢银行，还打死了一个人。巴克决定入伙。他们找到一个没有人住的房子，作为他们的“家”。巴克订购食品。可是食品店送货上门的小伙计发现这伙人有大把钞票并且大白天拉上窗帘，便去报了警。警察包围了这幢房子，双方交火。巴克打死了一个警察。五人全部脱逃。一路上勃朗绮歇斯底里地闹着要回家，可是巴克告诉她，他打死了警察，再也不能回家了。邦妮被勃朗绮的尖叫吵得心烦，第一次和克莱德发生了争吵。
继续上路的时候，巴克给大家念报上登载的“巴罗匪帮”的报道。克莱德很得意。汽车停在湖边，克莱德下车小解。巡逻队的警官弗兰克·哈默发现了汽车，正待走近观察，被克莱德缴械捆起。邦妮恶作剧，让“巴罗匪帮”和他合影一张照片寄到报馆去。她还故意强行和哈默接吻，被哈默唾了一脸。克莱德大怒，把他推落湖里。不过最后还是把他拉起来，放在一条小艇上任其漂流。
现在他们抢银行已经很老练了。在得克萨斯州抢了银行，就沿着高速公路跑到俄克拉何马州。追踪的德州警察不便越过州界，他们便放心地停车路旁进行分赃。当汽车没有油的时候，他们就驶到一个小镇上另偷一辆。车主尤金和女友维玛起初想追他们，后来决定放弃，掉头折返。可是巴罗兄弟一伙反倒不依，也掉转车头，追上他们，强迫他们上车一同去兜风。巴克甚至还给这两位客人讲一头喝白兰地的公牛的故事。到天黑时，邦妮得知尤金从事殡葬业，觉得不吉利，便把二人赶下了车。
邦妮开始闹情绪想她母亲。克莱德决定冒险陪她前往探望。巴罗一伙和邦妮的亲戚在一片沙地上举行野餐。克莱德安慰邦妮的母亲，答应以后他们成家立业时住处离她不超过三英里。但邦妮的母亲说：“你们如果住下来就必死无疑了。”
晚上，在汽车旅馆里邦妮心情不佳。克莱德打发莫斯和勃朗绮去买烤鸡，以便和邦妮单独呆一会儿。途中勃朗绮对莫斯说，她很想念自己当浸礼会牧师的父亲，渴望过安定的家庭生活。莫斯在店里不慎露出了手枪，被当地的一个副警长看见。很快一辆装甲车和大批警察包围了汽车旅馆。一场激战，结果是巴克头部受伤，勃朗绮眼睛被打，五个人狼狈地逃到河边。拂晓时候，他们又被警察包围，汽车被击毁。邦妮、克莱德和莫斯泅水逃跑，巴克身亡，勃朗绮被活捉。过河时邦妮和克莱德受了伤。上岸后，他们又偷了一辆车，由莫斯驾驶，一直开到路易斯安那州阿卡迪亚莫斯父亲的农场。一路上邦妮和克莱德昏昏沉沉。汽车停下找水的时候，那些失去土地搭棚栖身的农民围着车张望。
老莫斯对于儿子和劫匪混在一起很担心。他表面上对邦妮和克莱德客客气气，心里另打主意。正好这时复仇心切的弗兰克·哈默从双目缠着绷带的勃朗绮嘴里探听到巴罗一伙里有一个叫莫斯的青年，便顺藤摸瓜找到了老莫斯。
邦妮和克莱德对此毫不知情。趁养伤期间邦妮完成了她断断续续写的诗《邦妮和克莱德的故事》，并寄到报馆发表。克莱德很开心，觉得这下子人们都会记得他了。两人在田野里享受着大自然的景色，情绪很好，第一次成功地做爱。邦妮很满意。克莱德要求她嫁给他。回到老莫斯家，躺在床上休息的时候，邦妮问克莱德，如果一切从头开始他会怎样做。克莱德想了想，答道：“我会到我们没有做过案的州去生活。”邦妮没有作声。
第二天，阳光灿烂。邦妮、克莱德和莫斯驾车进城。莫斯听他父亲劝告，进了城便找地方躲起来。邦妮和克莱德在车里久等他不来，发现旁边有辆警车，急忙返回老莫斯的农场。半路上他们看见老莫斯的货车抛了锚，克莱德下车过去帮忙。这时，一群鸟儿突然从路旁的矮树丛里扑翅飞出。克莱德感到不妙，但已经晚了。机关枪猛烈地扫射起来，邦妮和克莱德全身中弹身亡。
