1907年，她开办了第一所幼儿学校，名为“儿童之家”，招收3～6岁的贫苦儿童。1909年写出第一本著作《蒙台梭利法》，全面阐述了她的教育主张及在“儿童之家”实施的教育方法。后进行补充、修订，改名为《对儿童的发现》。她的工作在国内外引起了人们的注意，有些地方组织了“蒙台梭利协会”，开办了“蒙台梭利学校”。
蒙台梭利认为儿童具有天赋的潜能，处在不断成长和发展的状态；他们从内在需要出发，依靠天然的求知心理和敏感性，积极地吸取环境中的印象，形成自己的个性并逐步发展为成熟的人。教育的基本任务是使每个儿童的潜能在适宜的环境中得到自然发展的自由，成为身心健康、自信和有学习能力的“正常”儿童。
