徐志摩钦慕林徽因，但因为某种原因最终没跟林徽因走在一起。陆小曼与徐志摩是夫妻关系。
1921年，16岁的林徽因游历欧洲，在英伦期间，结识了当时正在英国留学的徐志摩。当时徐志摩已是一个两岁孩子的父亲。林徽因被徐志摩渊博的知识，风雅的谈吐、英俊的外貌所吸引。而徐志摩也被林徽因出众的才华与美丽所吸引，对她评价甚高，为林徽因写过很多情诗。两人也都是以书信来往。
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在后来的《猛虎集序》（1931年）中有提到，他在二十四岁以前，与诗“完全没有相干”，是与林徽因的相遇，激发了他的新诗创作。同年3月与发妻张幼仪提出离婚。 之后，他们一起组织新月社活动，一起演戏，并常有书信来往。1924年泰戈尔访华期间，徐志摩和林徽因共同担任翻译，之后徐志摩陪同泰戈尔去了日本，林徽因和梁思成到了宾夕法尼亚大学，当徐志摩与林徽因再次见面的时候，已是四年之后。这期间，徐志摩已与陆小曼完婚，林徽因也嫁给了梁思成。
1931年11月19日准备参加林徽因演讲会的徐志摩遭遇坠机事故遇难。 徐志摩对林徽因的影响也很大。他是林徽因文学道路上的引路人。多年以后，林徽因也曾对自己的儿女说：“徐志摩当初爱的并不是真正的我，而是他用诗人的浪漫情绪想象出来的林徽因，而事实上我并不是那样的人。”
